近日，南方科技大学纳米科学与应用研究院和电子与电气工程系孙小卫讲席教授、王恺教授团队在钙钛矿发光二极管（PeLED）和量子点发光二极管（QLED）研究中取得新进展，在国际学术期刊 Nature Nanotechnology 发表题为“Competing light extraction strategies in perovskite light-emitting diodes”的文章。

目前，在钙钛矿发光二极管（PeLED）和量子点发光二极管（QLED）研究中存在一个困惑，即近期发表的前沿研究已经远远突破了 Ray Optics 的取光效率极限。主流解释认为是光子回收显著提升了取光效率，甚至有观点认为利用光子回收可实现100%的取光效率。孙小卫、王恺团队以 PeLED 为例明确阐述了取光效率理论极限突破的原因，并对光子回收策略明确了其有效作用的前提，反对对光子回收效果的过度乐观。由于 PeLED 内存在显著的光子回收和微腔效应，不应继续使用 Ray Optics 模型评估取光效率，否则会严重高估的内量子效率。而针对光子回收能够带来极高效率的观点，文章指出光子回收策略在实践中反而可能降低效率。因为该策略牺牲了微腔效应，而微腔效应恰恰是 PeLED 高效率的主要原因之一。该研究首次明确提出光子回收跟微腔效应存在竞争关系，为 PeLED 取光效率优化指明了道路，防止后续研究陷入误区。由于量子点和钙钛矿材料类似，相比有机材料都有较大的折射率，此研究的结论也适用于 QLED。

图1 (a) 光子回收策略和 (b) 微腔策略的流程图，显示了各种效应的相互关系

由于钙钛矿材料斯托克斯位移较小，PeLED 内部存在重吸收和再发射现象，该现象使得被局限在波导模和基底的光子有机会被重新提取到外部，从而增强取光效率，这个过程称为光子回收。光子回收潜在的效率增强作用为目前高效率的 PeLED 提供了理论支持。在此背景下，团队认为光子回收并不能成为普遍的解释，并提出光子回收跟微腔效应存在竞争关系。

在如图1a所示的光子回收流程，每一轮回收中LEE获得累加，但同时能量也会被重新分配到非辐射复合和寄生吸收，从而放大损耗。例如图2d中的案例，当内量子效率（IQE）下降10%，效率就会衰减到原来的一半。另言之，光子回收策略对损耗非常敏感，想要通过增强光子回收来提升效率，需要同时满足小斯托克斯位移、低寄生吸收、近100%的内量子效率。然而这些完美条件在现实中难以实现，因此光子回收方案在实践中并不一定能带来有效增益。

图2 (a) 发光层厚度跟再吸收率的关系 (b) 光子回收对效率提升的作用 (c) 寄生吸收对光子回收的影响 (d) 内量子效率和寄生吸收对光子回收的影响 (e-f) 弱微腔和强微腔中效率的优化 (g) 微腔中的不同方向的偶极子的珀塞尔系数分离，对外耦合效率和内量子效率都有提升作用

由于钙钛矿层的折射率往往比 OLED 中的有机发光材料更高，PeLED 通常具有更强的微腔效应，仿真结果（图2ef）表明 PeLED 中外耦合效率严重依赖于微腔效应。基于增强的微腔效应，效率可以达到50%以上。然而在光子回收策略中增加发光层厚度会抑制微腔的形成（图1b），导致微腔效应和珀赛尔效应的衰减，不利于效率的提升。

综上，光子回收策略和微腔策略之间存在竞争作用。光子回收需要满足严格的前提条件才能有效地贡献光子，且在此过程中会牺牲微腔效应。因此光子回收策略在实践中并不能保证效率提升，甚至可能降低效率。在大部分情况下应优先考虑微腔效应。PeLED 想要获得效率突破，应当需要根据材料和器件的特性选择匹配的取光策略，该研究指明了 PeLED 效率突破方向。

该研究工作第一作者为南方科技大学梅冠鼎博士，孙小卫讲席教授为唯一通讯作者，南方科技大学为唯一通讯单位。该研究工作得到了国家科技部、国家自然科学基金委的支持。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41565-024-01709-y

供稿：纳米科学与应用研究院

通讯员：谢阅

编辑：曾昱雯